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Vorkommen künstlicher Süßstoffe in deutschen GrundwässernOccurence of artificial sweeteners in German groundwater aquifers: Deutschlandweite Analyse und Bewertung von aktuellen Monitoringdaten zu Acesulfam, Cyclamat, Saccharin und SucraloseNationwide analysis and evaluation of current monitoring data on acesulfame, cyclamate, saccharine and sucralose

Authors:
  • DB Netz AG

Abstract and Figures

Zusammenfassung Künstliche Süßstoffe werden als Zuckeraustauschstoffe in der Lebensmittelindustrie und Landwirtschaft verwendet. Es gibt keine abschließende Bewertung über das Vorkommen in und die Auswirkungen auf Gewässer. Für künstliche Süßstoffe liegen bisher keine Grenzwerte für aquatische Umweltmedien vor. Um das Vorkommen im Grundwasser in Deutschland zu analysieren, konnten im Rahmen dieser Studie Monitoringdaten aus sieben Bundesländern und insgesamt 3311 Messstellen ausgewertet werden. Am häufigsten wurde Acesulfam, gefolgt von Cyclamat, Sucralose und Saccharin bestimmt. Acesulfam wurde mit den höchsten Konzentrationen gemessen. Für die anderen drei Süßstoffe lagen die Maximalwerte deutlich unter den Werten für Acesulfam. Für Acesulfam konnte in den letzten Jahren ein Rückgang der Konzentrationen festgestellt werden. Dies lässt sich durch den vermehrten Abbau von Acesulfam in Kläranlagen erklären. Eine Zunahme an Messwerten über der Bestimmungsgrenze, und somit ein gegenteiliger Trend, zeigte sich für Sucralose. Insgesamt ist für Deutschland die Datenlage für eine flächendeckende Zustandsbeschreibung der Belastungssituation mit Süßstoffen noch nicht ausreichend.
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FAC HB EIT RAG
https://doi.org/10.1007/s00767-021-00489-9
Grundwasser - Zeitschrift der Fachsektion Hydrogeologie (2021) 26:357–365
Vorkommen künstlicher Süßstoffe in deutschen Grundwässern
Deutschlandweite Analyse und Bewertung von aktuellen Monitoringdaten zu Acesulfam,
Cyclamat, Saccharin und Sucralose
Isabel Schödl1· Falk Hilliges2
Eingegangen: 21. Januar 2021 / Überarbeitet: 12. April 2021 / Angenommen: 19. Mai 2021 / Online publiziert: 17. Juni 2021
© Der/die Autor(en) 2021
Zusammenfassung
Künstliche Süßstoffe werden als Zuckeraustauschstoffe in der Lebensmittelindustrie und Landwirtschaft verwendet. Es gibt
keine abschließende Bewertung über das Vorkommen in und die Auswirkungen auf Gewässer. Für künstliche Süßstoffe
liegen bisher keine Grenzwerte für aquatische Umweltmedien vor. Um das Vorkommen im Grundwasser in Deutschland zu
analysieren, konnten im Rahmen dieser Studie Monitoringdaten aus sieben Bundesländern und insgesamt 3311 Messstellen
ausgewertet werden. Am häufigsten wurde Acesulfam, gefolgt von Cyclamat, Sucralose und Saccharin bestimmt. Acesulfam
wurde mit den höchsten Konzentrationen gemessen. Für die anderen drei Süßstoffe lagen die Maximalwerte deutlich unter
den Werten für Acesulfam. Für Acesulfam konnte in den letzten Jahren ein Rückgang der Konzentrationen festgestellt
werden. Dies lässt sich durch den vermehrten Abbau von Acesulfam in Kläranlagen erklären. Eine Zunahme an Messwerten
über der Bestimmungsgrenze, und somit ein gegenteiliger Trend, zeigte sich für Sucralose. Insgesamt ist für Deutschland die
Datenlage für eine flächendeckende Zustandsbeschreibung der Belastungssituation mit Süßstoffen noch nicht ausreichend.
Schlüsselwörter Künstliche Süßstoffe · Grundwasser · Acesulfam · Cyclamat · Sucralose · Saccharin
Isabel Schödl
isabel.schoedl@uni-oldenburg.de
Falk Hilliges
falk.hilliges@uba.de
1Institut für Chemie und Biologie des
Meeres (ICBM), Universität Oldenburg,
Carl-von-Ossietzky-Straße 9–11, 26111 Oldenburg,
Deutschland
2Abteilung Wasser und Boden, Fachgebiet „Übergreifende
Angelegenheiten Wasser und Boden“, Umweltbundesamt,
Wörlitzer Platz 1, 06844 Dessau-Roßlau, Deutschland
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358 Grundwasser - Zeitschrift der Fachsektion Hydrogeologie
Occurence of articial sweeteners in German groundwater aquifers
Nationwide analysis and evaluation of current monitoring data on acesulfame, cyclamate, saccharine and sucralose
Abstract
Artificial sweeteners are often used as sugar substitutes but there is still no conclusive assessment of their occurrence in
and their effects on water. For sweeteners there are also no threshold values for aquatic environmental media. To assess
their occurrence in groundwater in Germany, monitoring data from seven federal states were evaluated as part of this study.
Acesulfame was detected most frequently, followed by cyclamate, sucralose and saccharin. Acesulfame was measured at
the highest concentrations. For the other sweeteners, the maximum values were below the values for acesulfame. A decrease
in acesulfame concentrations could be seen over the past few years. This can be explained by the increased degradation
rates in waste water treatment plants. An increase in measured values above the limit of quantification was shown for
sucralose. Overall, the data situation with respect to sweeteners is not yet sufficient for a comprehensive description of the
extent of pollution.
Keywords Artificial sweeteners · Groundwater · Germany · Acesulfame · Cyclamate · Sucralose · Saccharin
Hintergrund
Künstliche Süßstoffe werden weltweit in großen Mengen
als Ersatz für Zucker (Saccharose) verwendet, Tendenz
steigend (Research and Markets 2019). Für die Lebensmit-
telindustrie sind sie vor allem als Zuckeraustauschstoffe
in Diätprodukten von Bedeutung (Yebra-Biurrun 2019).
Sie haben eine deutlich höhere Süßkraft als Saccharose.
Vier der am häufigsten eingesetzten künstlichen Süßstof-
fe sind Acesulfam, Cyclamat, Saccharin und Sucralose.
Der Mensch scheidet den überwiegenden Teil der Süß-
stoffe unverdaut wieder aus und damit gelangen diese ins
Abwasser (Renwick 1986; Roberts et al. 2000). Dadurch
finden sich auch Anreicherungen von Süßstoffen und deren
Abbauprodukten im Grundwasser. Acesulfam, Cyclamat
und Saccharin sind in den 1990er-Jahren nach europäi-
schem Lebensmittelrecht zugelassen worden. Sucralose ist
in Europa seit dem Jahr 2004 zugelassen (Süßstoff Verband
e.V., o.J.). Der Zeitraum zwischen der Zulassung der hier
betrachteten Süßstoffe und den ersten Veröffentlichungen
von Forschungsergebnissen bezüglich des Vorkommens in
der Umwelt und insbesondere im Grundwasser zeigt eine
große Lücke zwischen Verwendung und Erkenntnissen.
Buerge et al. (2009) berichteten erstmals vom Vorkommen
von Acesulfam im Grundwasser in Europa. In ihrem Unter-
suchungsgebiet bei Zürich konnten im Grundwasser keine
weiteren der hier betrachteten Süßstoffe nachgewiesen
werden. Cyclamat und Saccharin wurden erstmals von Van
Stempvoort et al. (2011a, b) in einem Untersuchungsge-
biet in Kanada im Grundwasser gefunden. In der Schweiz
wurde Saccharin als erstes von Buerge et al. (2011a) im
Grundwasser bestimmt. In Lubick (2008)wirdauchdieZu-
lassung der Süßstoffe als Nahrungszusatz ohne Kenntnisse
über die Auswirkungen auf die Umwelt angesprochen. Die
hier betrachteten Süßstoffe sind allerdings nicht weltweit
zugelassen. Beispielsweise ist die Verwendung von Cycla-
mat in den USA seit 1970 untersagt. Grund hierfür war eine
an Ratten durchgeführte Studie von Oser et al. (1975), in
der Cyclamat zu Blasenkrebs geführt hatte. Weitere Studien
konnten allerdings keinen Zusammenhang zwischen Cy-
clamat und Krebserkrankungen feststellen (Scheurer et al.
2009). Um eine bessere Wasserlöslichkeit zu gewährleis-
ten, werden Süßstoffe meist in der Form von Kalium- oder
Natriumsalzen verwendet (LUBW 2018). Durch die hohe
Wasserlöslichkeit von Süßstoffen sind Sorptionsprozesse
sehr gering bis nicht vorhanden und das Medium Wasser
ist für das Vorkommen der Süßstoffe in der Umwelt am
relevantesten (Buerge et al. 2011a; Storck et al. 2015). Bis-
her wurden die Süßstoffe Acesulfam, Cyclamat, Saccharin
und Sucralose im Zu- und Ablauf von Kläranlagen, in
Klärschlamm, in Oberflächengewässern, im Grundwasser
und im Trinkwasser nachgewiesen (Buerge et al. 2009;
Scheurer et al. 2009;Tranetal.2014;Tranetal.2015).
In China konnten Süßstoffe auch in der Atmosphäre an
Staubpartikel haftend nachgewiesen werden (Gan et al.
2014). Nach aktuellen wissenschaftlichen Erkenntnissen
sind künstliche Süßstoffe im Grundwasser, und somit auch
im Trinkwasser, auch in den höchsten gemessenen Kon-
zentrationen in Deutschland nicht gesundheitsgefährdend
(LUBW 2018). Vom SCF (Scientific Committee on Food)
und JECFA (Joint FAO/WHO Expert Committee on Food
Additives) werden ADI-Werte (Acceptable Daily Intake)
für die Süßstoffe Acesulfam, Cyclamat, Saccharin und
Sucralose zwischen 5–15 mg/kg Körpergewicht pro Tag
angegeben. Dies sind deutlich höhere Werte, als die Men-
gen, die ein Mensch pro Tag durch Trinkwasser aufnehmen
kann (Kroger et al. 2006;BFR,2014). Die gemessenen
Konzentrationen an Acesulfam im Wasser sind außerdem
deutlich unter der Geschmacksschwelle (Buerge et al.
2009,2011b). Bisher gibt es in Deutschland und Europa
keinen gesetzlichen Grenzwert für künstliche Süßstoffe
im Grundwasser. Nach dem Europäischen Fließgewäs-
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Grundwasser - Zeitschrift der Fachsektion Hydrogeologie 359
Abb. 1 Anzahl verschiedener Messstellen nach beprobtem Süßstoff, je Bundesland und Jahr
Fig. 1 Number of different monitoring sites according to the sweetener sampled, per federal state and year
sermemorandum (IAWR et al. 2013) wird allerdings für
schwer abbaubare Spurenstoffe ohne bekannte Wirkungen
für Fließgewässer aus denen Trinkwasser gewonnen wird
ein Grenzwert von 1µg/l gefordert.
Eintragspfade von Süßstoen ins
Grundwasser
Die Hauptquellen von künstlichen Süßstoffen im Grund-
wasser ist der Konsum von süßstoffhaltigen Lebensmitteln
und die Landwirtschaft. In Deutschland wird ein Großteil
des Absatzes an Süßstoffen für Softdrinks1. Mit dem Ab-
1Roth, A.: Süßstoff Verband e.V. E-Mail-Korrespondenz Mai/Juni
2020
wasser kommen die Stoffe über Kläranlagen in Oberflä-
chengewässer. Ein Teil davon gelangt direkt durch Versi-
ckerung ins Grundwasser. Ebenso erfolgen Einträge durch
defekte Rohrleitungen. In der Landwirtschaft werden Süß-
stoffe als Zusatz in der Tiernahrung verwendet. In der Euro-
päischen Union ist Saccharin als Zusatzstoff in der Schwei-
nezucht registriert und wird zur Entwöhnung von Ferkeln
von der Muttermilch und zur Umstellung auf festes Fut-
ter verwendet (Buerge et al. 2011a; EFSA FEEDAP Panel
2018). Eine Studie von Li et al. (2020) untersuchte das
Vorkommen von Süßstoffen in der Schweinemast durch ei-
ne globale Datenanalyse und einer Fallstudie in China. Wie
im Zusammenhang mit der Schweinezucht erwartet, wur-
de Saccharin am häufigsten und mit den höchsten Kon-
zentrationen nachgewiesen. Ein weiterer Eintragspfad in
der Landwirtschaft sind Sulfonylharnstoffherbizide, bei de-
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360 Grundwasser - Zeitschrift der Fachsektion Hydrogeologie
nen Saccharin als Metabolit in den Boden und somit ins
Grundwasser gelangt (Roberts et al. 1998). Beispiele für
Sulfonylharnstoffherbizide sind Propoxycarbazone, Mesul-
furon-methyl und Tribenuron-methyl.
Material und Methoden
Das Grundwasser wird in Deutschland aufgrund der fehlen-
den rechtlichen Vorgaben in der Regel nicht systematisch
auf Süßstoffe beprobt. Für die Auswertung zum Vorkom-
men der Stoffe Acesulfam, Cyclamat, Saccharin und Su-
cralose im Grundwasser in Deutschland, konnten aktuelle
Monitoringdaten aus sieben Bundesländern analysiert wer-
den (Abb. 1). Die Daten umfassen Messwerte von insge-
samt 3311 Messstellen und erstrecken sich über die Jah-
re 2013–2019. Da zu den Messstellen keine weitergehen-
den Stammdaten- und Lageinformationen verfügbar waren,
wurde eine ganzheitliche Betrachtung der Funde der einzel-
nen Stoffe vorgenommen. Um einen Überblick über die zur
Verfügung stehenden Daten zu erhalten, wurde die Anzahl
der verschiedenen Messstellen, die je Jahr und Süßstoff in
einem Bundesland beprobt wurden, berechnet.
Dabei ist zu erkennen, dass Baden-Württemberg und
Hessen die über die Jahre konsistentesten Datensätze in
Bezug auf die Anzahl an Messstellen haben. Für Acesul-
fam lagen neben diesen zwei Bundesländern auch Mess-
werte aus Nordrhein-Westfalen, Schleswig-Holstein, Bay-
ern, Sachsen-Anhalt und Sachsen vor. Für Cyclamat waren
nur Werte aus Baden-Württemberg, Hessen und Schleswig-
Holstein vorhanden. In diesen Bundesländern und in Nord-
rhein-Westfalen gibt es auch Messstellen, an denen Sac-
Abb. 2 Bestimmungshäufigkeit
und Anzahl beprobter Messstel-
len aggregiert über die Jahre
2013–2019
Fig. 2 Determination fre-
quency and number of sampled
measuring points aggregated
(2013–2019)
charin beprobt wurde. Für Sucralose lagen nur Messwerte
aus Baden-Württemberg und Hessen vor. Da es für kei-
nen der Süßstoffe einen Grenzwert oder ein Bewertungs-
kriterium gibt, wurden zunächst nicht die gemessenen Kon-
zentrationen, sondern das Vorhandensein der Süßstoffe im
Grundwasser analysiert und die Bestimmungshäufigkeiten
je Süßstoff und Jahr, als auch über die Jahre aggregiert be-
rechnet. Für die weiteren Analysen wurden die Daten aus
den Bundesländern zu einem Datensatz zusammengefasst,
um näherungsweise Aussagen für ganz Deutschland treffen
zu können. Bei der Betrachtung der Fundhäufigkeiten und
Konzentrationen der gemessenen Werte, wurde mit dem
90-Perzentil gearbeitet. Messwerte, die unter der Bestim-
mungsgrenze lagen, wurden als halbe Bestimmungsgrenze
in die Berechnungen mit einbezogen.
Ergebnisse
Für Acesulfam lag die Bestimmungshäufigkeit bei 32,4%
aller Beprobungen. Die anderen Stoffe wurden deutlich
weniger oft bestimmt: Cyclamat in 10,4%, Saccharin in
4,4% und Sucralose in 7,6% der Fälle. Die gesamte An-
zahl an Messwerten ist für Acesulfam am höchsten, ge-
folgt von Saccharin, Cyclamat und Sucralose (Abb. 2). Dies
ist auch in den nach Jahren aufgeschlüsselten Daten er-
kennbar (Tab. 1). Die Anzahl an verschiedenen Messstellen
und die Anzahl an Messwerten zeigen, dass in den Jah-
ren 2015–2018 deutlich mehr Beprobungen für die vier
Süßstoffe Acesulfam, Cyclamat, Saccharin und Sucralo-
se durchgeführt wurden. Im Jahr 2015 steigt die Anzahl
sprunghaft an, geht jedoch für das Jahr 2019 wieder zu-
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Grundwasser - Zeitschrift der Fachsektion Hydrogeologie 361
Tab. 1 Bestimmungshäufigkeit der Süßstoffe je Jahr
Tab le 1 Detection frequency of the sweeteners per year
Süßstoff Jahr Bestimmungshäufigkeit [%]
Acesulfam 2013 29,6
2014 32,0
2015 27,5
2016 41,3
2017 37,9
2018 31,3
2019 19,7
Cyclamat 2013 16,2
2014 11,4
2015 6,3
2016 13,4
2017 10,4
2018 8,7
2019 9,2
Saccharin 2013 2,6
2014 3,0
2015 6,5
2016 5,3
2017 4,7
2018 2,4
2019 3,5
Sucralose 2013 2,4
2014 2,5
2015 5,9
2016 6,9
2017 11,4
2018 6,6
2019 17,3
rück. Unter allen vier Süßstoffen wurde Acesulfam nicht
nur insgesamt, sondern auch in jedem Jahr am häufigsten
bestimmt.
Bei der Betrachtung der Messwerte je Süßstoff innerhalb
der Messwert-Gruppen zeigt sich, dass Acesulfam nicht nur
am häufigsten bestimmt wurde, sondern auch die gemesse-
nen Konzentrationen höher sind, als die der anderen Süß-
stoffe (Abb. 3und 4). Die zweithöchsten Konzentrationen
sind für Cyclamat feststellbar. Die geringsten für Saccharin.
Nach Jahren aufgeteilt lassen sich Trends in der Verteilung
der Messwert-Gruppen erkennen (Abb. 4). Für Acesulfam
Tab. 2 Statistische Zusammenfassung der 90-Perzentile der
Messwerte je Süßstoff in µg/l
Tab le 2 Statistical summary of the 90 percentile of the measured
values per sweetener in µg/l
Süßstoff Maximalwert Median Mittelwert
Acesulfam 0,170 0,025 0,027
Cyclamat 0,025 0,005 0,013
Saccharin 0,025 0,013 0,015
Sucralose 0,025 0,025 0,024
und Cyclamat geht der prozentuale Anteil an Messwerten
in der in Klasse 1μg/l nach 2014 deutlich zurück. Dies
sind allerdings auch die Süßstoff-Jahr Kombinationen mit
der geringsten Anzahl an Messwerten im Gegensatz zu den
anderen Jahren. Für beide Süßstoffe lässt sich nach 2016
auch in dieser Abbildung der bereits festgestellte Trend in
der Abnahme der Bestimmungshäufigkeit deutlich erken-
nen. Für Acesulfam gehen alle Anteile in den Gruppen
mit Messwerten> Bestimmungsgrenze zurück. Für Cycla-
mat sind nach 2016 die Anteile> Bestimmungsgrenze ins-
gesamt rückläufig, jedoch nehmen die Anteile in den Klas-
sen 0,1μg/l bis <1μg/l und 1μg/l zu. Für Cyclamat stan-
den 2019 allerdings auch wieder weniger Messwerte zur
Verfügung. Der Süßstoff mit der niedrigsten Bestimmungs-
häufigkeit, Saccharin, zeigt auch sehr wenige Messwerte in
den größeren Messwert-Gruppen. Für Sucralose hingegen
zeigt sich eine über die Jahre fast kontinuierliche Zunahme
(Ausnahme in 2018) an Messwerten in den zwei oberen
Messwert-Gruppen. Die Größenordnungen der gemessenen
Werte unterscheiden sich zwischen den Stoffen sehr stark.
Für Acesulfam beträgt der höchste gemessene Wert im ge-
samten Datensatz 52,6 µg/l. Für Cyclamat, Saccharin und
Sucralose sind die Maximalwerte mit 4,0µg/l, 4,2µg/l bzw.
3,0µg/l deutlich geringer. Für Acesulfam lagen im Rohda-
tensatz einige sehr große Ausreißer vor. Für die anderen
Süßstoffe waren derart starke Ausreißer nicht vorhanden.
Deshalb wurden die Auswertungen auf Grundlage der 90-
Perzentile vorgenommen. Die statistischen Kenngrößen zur
den wichtigsten Lageparametern sind in Tab. 2aufgeführt.
Diskussion
Die Auswertung zeigt, dass Acesulfam in deutschen Grund-
wässern weit verbreitet ist und bei vermehrter Beprobung
auch die Bestimmungshäufigkeit steigt. Bei Acesulfam ist
ein Rückgang der prozentualen Anteile an hohen Werten
erkennbar. Dies kann auf den erhöhten Abbau von Ace-
sulfam in Kläranlagen in den letzten Jahren zurückzufüh-
ren sein und deckt sich mit den Ergebnissen von Kahl
et al. (2018) und Reemtsma [2020]. In dieser Studie konn-
te schon für 2013–2016 gezeigt werden, dass die Konzen-
trationen von Acesulfam in den Flüssen Rhein und Elbe
um 70–80% gesunken waren. Wie in der Einleitung er-
wähnt, wird Saccharin in der Schweinemast als Zusatz in
Futtermitteln verwendet. Da im Rahmen dieser Arbeit keine
signifikante länderübergreifende Belastung des Grundwas-
sers mit Saccharin festgestellt werden konnte, kann darauf
geschlossen werden, dass in Deutschland entweder wenig
Saccharin in Futtermitteln verwendet wird oder der Ein-
tragspfad von Saccharin über die Landwirtschaft an den
betrachteten Messstellen für das Grundwasser keine Bedeu-
tung hat. Die in den Grundwasserberichten LUBW (2018)
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362 Grundwasser - Zeitschrift der Fachsektion Hydrogeologie
Abb. 3 Messwerte der beprob-
ten Süßstoffe nach Messwert-
Gruppen als prozentuale An-
teile aggregiert über die Jahre
2013–2019 (BG Bestimmungs-
grenze)
Fig. 3 Measured values of the
sampled sweeteners aggregated
according to measured value
groups as percentages over the
years 2013–2019 (BG Limit of
quantification)
und HLNUG (2018) verwendeten Daten wurden auch für
diesen Bericht herangezogen. In den Grundwasserproben in
Hessen wird, wie auch in Baden-Württemberg und in die-
sem Bericht, Acesulfam am häufigsten und mit den höchs-
ten Werten nachgewiesen. Die anderen Stoffe werden in
den Grundwasserproben aus Hessen meist unter der Be-
stimmungsgrenze und sonst nur knapp darüber nachgewie-
sen (HLNUG 2018). Die in diesem Bericht verwendeten
Daten für Cyclamat, Saccharin und Sucralose über die Jah-
re 2013–2019 bestätigen dies nur für Saccharin. Weite-
re Messwerte aus Grundwasserberichten liegen aus Frank-
reich, dem Elsass, Rheinland-Pfalz und Basel-Stadt sowie
Basel-Land vor (APRONA et al. 2018). Auch im Elsass
wurde Acesulfam mit einer hohen Bestimmungshäufigkeit
von 72 % ( n=100 Messstellen) am häufigsten bestimmt.
Cyclamat und Sucralose (je 18%) und Saccharin (5%) wur-
den deutlich weniger oft bestimmt, allerdings mehr als in
den diesem Bericht zugrunde liegende Daten. Die höchs-
te gemessene Acesulfamkonzentration von 1µg/l im Elsass
ist jedoch weit unter den in Deutschland gemessenen Wer-
ten. In Rheinland-Pfalz wurde Acesulfam an 86 Messstellen
untersucht mit einer Bestimmungshäufigkeit von 24 % (Ma-
ximalwert: 2µg/l). Die Bestimmungshäufigkeit, nicht aber
der Maximalwert, liegt in der Größenordnung der Ergeb-
nisse dieser Arbeit. In Basel und Umgebung ergab sich bei
34 Messstellen eine Bestimmungshäufigkeit von 100% mit
einem Maximalwert von 1,1µg/l. Saccharin wurde hier an
50% der Messstellen nachgewiesen. Die Anzahl der Mess-
stellen war im Elsass, in Rheinland-Pfalz und in Basel im
Gegensatz zu den in diesem Bericht verwendeten Daten
sehr gering. Bei den Daten aus dem Elsass, Rheinland-Pfalz
und Basel ergaben sich trotz geringer Messstellenanzahl
sehr hohe Bestimmungshäufigkeiten. Dies könnte darauf
hindeuten, dass die Messwerte sehr stark von den äußeren
Bedingungen der Messstellen abhängen und geographisch
nah beieinander liegende Messstellen ähnliche Ergebnisse
liefern. Auch in Österreich wurden im Grundwassermonito-
ringprogramm 2014 an 54 ausgewählten Grundwassermess-
stellen Acesulfam und Sucralose als Abwasserindikatoren
gemessen (BMG 2015). Die Konzentration von Acesulfam
im Grundwasser überschritt an 65–68% der Proben die Be-
stimmungsgrenze von 0,005µg/l. Die Maximalkonzentrati-
on von 2,1µg/l lag auch hier deutlich unter den in diesem
Bericht ausgewerteten Daten. Die Ergebnisse zu Sucralose
decken sich bezüglich der Bestimmungshäufigkeit mit den
Daten aus diesem Bericht. Sucralose wurde in Österreich
an 8% aller Proben, aber mit einer sehr geringen Maxi-
malkonzentration von 0,044µg/l, detektiert. Im landeswei-
ten Grundwassermonitoringprogramm der Schweiz wurden
für Acesulfam und Sucralose Konzentrationen von mehr
als 0,1 µg/l festgestellt. Acesulfam wurde dabei wieder-
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Grundwasser - Zeitschrift der Fachsektion Hydrogeologie 363
Abb. 4 Relative Anteile der
Messwerte der beprobten Süß-
stoffe nach Messwert-Gruppen
über die Jahre (BG Bestim-
mungsgrenze)
Fig. 4 Relative amount of the
measured values of the sampled
sweeteners according to groups
of measured values over the
years, (BG Limit of quantifica-
tion)
holt auch mit Konzentrationen über 1µg/l gemessen (BAFU
2019).
Übergreifend wurden Acesulfam und Sucralose am häu-
figsten bestimmt (Buerge et al. 2009,2011a; Scheurer et al.
2009; Ferrer und Thurman 2010; Van Stempvoort et al.
2011b; Storck et al. 2016) (siehe Luo et al. 2019 für einen
Überblick). Diese Tatsache bestätigt die geringere Abbaufä-
higkeit von Acesulfam und Sucralose gegenüber Cyclamat
und Saccharin. In der Literatur (Buerge et al. 2011a; Van
Stempvoort et al. 2011b) und in diesem Bericht wurden
dennoch teils hohe Messwerte für die eigentlich gut abbau-
baren Süßstoffe Cyclamat und Saccharin gefunden. Dies
zeigt, dass sowohl die Abbauraten als auch Sorptionspro-
zesse unter bestimmten Bedingungen nicht stattfinden oder
gehemmt sind. Für Acesulfam wurden in Deutschland und
in Kanada Werte im Grundwasser in derselben Größenord-
nung wie in diesem Bericht gefunden (Maximalwert: 58 µg/l
bzw. 33,6µg/l) (Scheurer et al. 2009;VanStempvoortetal.
2011b).
Eine Auswertung nach den Standorten der Messstellen
und Umwelt-/Bodenbedingungen war mit den für diese Ar-
beit zur Verfügung stehenden Daten nicht möglich. Den-
noch hat dies großen Einfluss auf die Interpretation der Da-
ten und sollte in weitergehenden Analysen mit betrachtet
werden.
11% der Messstellen der in diesem Bericht verwende-
ten Daten wurden nur einmal in den Jahren 2013–2019
beprobt. 67 % der Messstellen wurden zwar mehrmals be-
probt, allerdings nur innerhalb eines Jahres. Für eine aus-
sagekräftige Trendanalyse werden konsistentere Datensät-
ze benötigt, in der alle Messstellen über alle Jahre beprobt
werden und eine höhere zeitliche Auflösung vorweisen. Die
vielen Einzelmessungen in den vorliegenden Daten zeigen,
dass es sinnvoll ist, die Daten aus den Bundesländern zu-
sammengefasst für Deutschland zu analysieren, wie es im
Rahmen dieser Arbeit durchgeführt wurde. Anzumerken ist
auch, dass für Sucralose nur Daten aus zwei Bundesländern
vorlagen. In diesen beiden Bundesländern wurde allerdings
Sucralose an vielen Messstellen beprobt. Die Inhomoge-
nität in den Messstellen erklärt in Teilen auch die unter-
schiedliche Streuung der Messwerte über die Jahre. Da die
Verweilzeiten von Grundwasser in der Regel mehrere Jah-
re, teils Jahrzehnte betragen, bedingen sich die Messungen
über die Jahre. Das Fehlen eines landesweiten Datensatzes
findet sich auch in anderen Ländern, wie beispielsweise der
Schweiz (Stand 2016). Daraufhin wurde in der Schweiz die
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364 Grundwasser - Zeitschrift der Fachsektion Hydrogeologie
Maßnahme ergriffen, Acesulfam ab 2015 in das Langzeit-
monitoring des Grundwassers aufzunehmen (BAFU 2019).
Fazit
In den bisherigen Untersuchungen zu Süßstoffen im Grund-
wasser in Deutschland, wurden immer ausschließlich regio-
nale bzw. lokale Aspekte betrachtet. Mithilfe der für diese
Arbeit verwendeten Daten konnte erstmals eine Beschrei-
bung der aktuellen Belastungssituation über mehrere Bun-
desländer durchgeführt werden. Dennoch ist aufgrund ei-
ner fehlenden übergreifenden Monitoringstrategie eine va-
lide Gesamtaussage zur Belastungssituation in Deutschland
nicht möglich. Eine Ursache für die heterogene Überwa-
chung in den Bundesländern ist das Fehlen regulatorischer
Schwellenwerte. Auch in anderen Ländern ist das zu be-
obachten. Auch wenn von Süßstoffen keine nachgewiesene
toxikologische Gefährdung ausgeht, so sind es doch für das
Trinkwasser unerwünschte Stoffe, deren Regulierung zu-
mindest geprüft werden sollte.
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Article
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The accurate determination of widespread artificial sweeteners (ASs) and the information of their distributions in environments are of significance to investigate the environmental behaviors. This paper firstly reviews the typical analytic methodologies for ASs and the main influencing factors during the analytic processes. Solid-phase extraction (SPE) with LC-ESI-MS is currently the leading-edge method. However, the efficiency and accuracy for ASs analysis in environmental samples are also dependent on the SPE cartridges, buffers and pH, matrix effects, and sample stability. A basic procedure for ASs determination in different environmental samples is proposed. The current occurrences of ASs in environments are then evaluated. The ASs, especially the acesulfame and sucralose, are widely detected in various environmental medium. The concentrations of investigated ASs are generally in the order of wastewater treatment plants (WWTPs) influent > WWTPs effluent > surface water > groundwater > drinking water; and atmosphere > soil. The ASs levels in the environment exhibit significant differences among different regions. Further analysis indicates that the phenomenon is highly correlated with the consumption patterns and the removal efficiency of WWTPs in a specific country.
Article
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Sodium saccharin is intended to be used as a sweetener in feed and water for drinking for piglets, pigs for fattening and veal calves. The Panel on Additives and Products or Substances used in Animal Feed (FEEDAP) considers the proposed maximum use level of 150 mg sodium saccharin/kg feed as safe for calves and pigs for fattening. For piglets (sucking and weaned piglets), a lower level of 100 mg sodium saccharin/kg complete feed is considered safe. The corresponding maximum safe concentrations in water for drinking are 30 mg/L for piglets and 50 mg/L for pigs for fattening, respectively. The maximum safe concentrations of sodium saccharin in feed and water for drinking are derived under the premise that only one source, feed or water for drinking, contains the additive. The FEEDAP Panel concludes that no concern for the consumer would result from the use of sodium saccharin in feed and water for drinking at the dose considered safe for the target species. The precautions for handling the product proposed by the applicant are considered to be sufficient to ensure user safety. The FEEDAP Panel concludes that the use of sodium saccharin at the dose considered safe for target species is unlikely to have detrimental effects on the terrestrial and freshwater compartments. The high mobility and relative persistence of saccharin and the high persistency of its degradation product 4-hydroxysaccharin indicate that groundwater contamination above 0.1 μg/L is likely to occur. Since the function of sodium saccharin in feed for the target species is essentially the same as that in food, the FEEDAP Panel concludes that no demonstration of efficacy is necessary. © 2018 European Food Safety Authority. EFSA Journal published by John Wiley and Sons Ltd on behalf of European Food Safety Authority.
Article
Some artificial sweeteners (ASs) are used in pig feeds although little is known on this regard. An investigation was conducted by determining seven common ASs in pig feed, manure, wastewater, compost, and soil from sixteen pig farms in Tianjin, China. Saccharin (SAC) was predominant in feed (1.41-326 mg/kg) and manure samples (1.06-401 mg/kg). The annual mass loads of ASs in pig feeds were estimated at 5.69-119, 4.92-149, 1.29-35 kg per 103 piglets, hogs, and sows, respectively. The annual emission of ASs via biowaste (i.e., manure) was estimated at 3.58-85.2, 0.04-26.2, 0.08-9.97 kg per 103 capita for the three dominant ASs, i.e. SAC, neotame (NEO), and cyclamate (CYC). On a global scale, SAC was also widely detected at concentrations of 0.01-326 mg/kg in pig feed from China, Switzerland, Japan, Chile and USA, suggesting the worldwide use of ASs in pig feed. NEO and CYC were found in 41% and 30% of the feed samples, respectively, at concentrations of 0.05-70 mg/kg, whereas other ASs were barely found with rather lower concentrations. The annual mass loads of ASs consumed via pig feed consumption were estimated at 2400 tons worldwide. Thus, pig farming is an important source of ASs to the environment.
Article
The persistence of acesulfame (ACE) in wastewater treatment (and subsequently the aquatic environment) has led to its use as a marker substance for wastewater input into surface water and groundwater. However, ACE degradation of >85% during summer and autumn was observed in nine German wastewater treatment plants (WWTPs). Annual removal performance was more stable in larger plants, enhanced by low biological oxygen demand and impeded by water temperatures below 10 °C. Literature data suggest that the potential to degrade ACE emerged in WWTPs around the year 2010. This development is ongoing, as illustrated by ACE content in the German rivers Elbe and Mulde: Between 2013 and 2016 the ACE mass load decreased by 70–80%. In enrichment cultures with ACE as sole carbon source the carbonaceous fraction of ACE was removed completely, indicating catabolic biotransformation and the inorganic compound sulfamic acid formed in quantitative amounts. Sequencing of bacterial 16S rRNA genes suggests that several species are involved in ACE degradation, with proteobacterial species affiliated to Phyllobacteriaceae, Methylophilaceae, Bradyrhizobiaceae, and Pseudomonas becoming specifically enriched. ACE appears to be the first micropollutant for which the evolution of a catabolic pathway in WWTPs has been witnessed. It can yet only be speculated whether the emergence of ACE removal in WWTPs in different regions of the world is due to independent evolution or to global spreading of genes or adapted microorganisms.
Article
Acesulfame is a widely used artificial sweetener. It can be discharged into surface water by domestic wastewater due to its incomplete retention during wastewater treatment. Concentrations may reach up to 10 μg/L for smaller rivers. State-of-the-art analysis allows the determination of acesulfame traces (0.01 μg/L) and thus a potential tracking of the presence of wastewater in riverbank filtrate. To evaluate the behavior of acesulfame in the aquatic environment, biodegradation and sorption of acesulfame were tested. Batch experiments yielded low sorption for several soils (estimated solid–water distribution coefficient of acesulfame <0.1 L/kg). Biodegradation in a fixed-bed reactor was not observed at environmental concentrations of 9 μg/L in aqueous compost and soil extract (observation period 56 days). Only in diluted effluent of a wastewater treatment plant did biodegradation start, after 17 days of operation, and acesulfame completely fade, within 28 days. Flow-through column experiments indicated conservative behavior of acesulfame (recovery>83%) and long-term observations at different concentration levels yielded no biodegradation. Overall, laboratory experiments demonstrated a conservative behavior of acesulfame under conditions typical for riverbank filtration. However, there are hints for certain settings which favor an adaptation of the microbial community and facilitate a rapid biodegradation of acesulfame.
Article
Acesulfam, ein künstlicher Süßstoff, wird in den meisten Binnengewässern in so hohen Konzentrationen gefunden, dass eine Verwendung dieser Substanz als Markierstoff für den Einfluss von Oberflächenwasser auf Uferfiltrat und Grundwasser naheliegt. Laborversuche und Feldstudien an Uferfiltratstrecken zeigten die Möglichkeiten und Grenzen der praktischen Anwendbarkeit von Acesulfam als Tracer auf. ewp – DVGW energie|wasser-praxis (2015), 66(7/8):26-31; ISSN 1436-6134
Article
Den Weg des Abwassers durch die Kläranlagen über Oberflächengewässer und Grundwasser ins Trinkwasser zeigt ein Süßstoff an: Acesulfam ist weit verbreitet, wird in Kläranlagen nicht abgebaut, bindet kaum an Boden und Sedimente und ist empfindlich nachweisbar.
Article
There is no quantitative data on the occurrence of artificial sweeteners in the aquatic environment in Southeast Asian countries, particularly no information on their suitability as indicators of raw wastewater contamination on surface water and groundwater. This study provided the first quantitative information on the occurrence of artificial sweeteners in raw wastewater, surface water and groundwater in the urban catchment area in Singapore. Acesulfame, cyclamate, saccharin, and sucralose were ubiquitous in raw wastewater samples at concentrations in the range of ng/L-μg/L, while other sweeteners were not found or found only in a few of the raw wastewater samples. Residential and commercial effluents were demonstrated to be the two main sources of artificial sweeteners entering the municipal sewer systems. Relatively higher concentrations of the detected sweeteners were frequently found in surface waters at the sampling sites located in the residential/commercial areas. No significant difference in the concentrations of the detected sweeteners in surface water or groundwater was noted between wet and dry weather conditions (unpaired T-test, p> 0.05). Relatively higher concentrations and detection frequencies of acesulfame, cyclamate and saccharin in surface water samples were observed at the potentially impacted sampling sites, while these sweeteners were absent in most of the background surface water samples. Similarly, acesulfame, cyclamate, and saccharin were found in most groundwater samples at the monitoring well (GW6), which is located close to known leaking sewer segment; whereas these were absent in the background monitoring well, which is located in the catchment with no known wastewater sources. Taken together, the results suggest that acesulfame, cyclamate, and saccharin can be used as potential indicators of raw wastewater contamination in surface water and groundwater.