Modélisation micromécanique du comportement mécanique à l'état solide d'un thermoplastique élastomère.

Abstract

La caractérisation expérimentale et la modélisation du comportement mécanique à l'état solide d'élastomères thermoplastiques (TPE) constitués d'une matrice en polypropylène isotactique (iPP) et de particules de caoutchouc recyclé sont présentées. L'observation au microscope électronique à balayage révèle que le matériau est constitué de particules en élastomère d'une taille de 250 µm plongées dans la matrice. Le comportement mécanique est étudié au cours d'essais comprenant des charges, des décharges, des phases de relaxation et de recouvrance et de sauts de vitesse en traction. La loi de comportement du matériau est construite à partir du comportement mécanique de chacune des phases. Elle est obtenue par une approche micromécanique de type autocohérente généralisée. Le comportement de la matrice est décrit à l'aide d'un modèle élastoviscoplastique et celui de l'élastomère à l'aide d'un modèle élastique. Les paramètres matériau sont déterminés par identification inverse. Ce travail présente une première version du modèle micromécanique et les comparaisons des résultats numériques avec les résultats expérimentaux montre l'intérêt de la démarche utilisée.

Full text

Modélisation micromécanique du comportement mécanique à l’état
solide d’un thermoplastique élastomère
E. Bertevas (1), K. Vetter (2), S. Thuillier (1), G. Ausias (1), S. Wiessner (2), P. Pilvin (1)
(1) LG2M, Université de Bretagne Sud, Rue de Saint-Maudé, BP 92116, 56321 Lorient Cedex, France
(2) IMK, Technische Universität Chemnitz, Reichenhainer Strasse 70, Zi. D 19, D-09126 Chemnitz, Germany
Résumé : La caractérisation expérimentale et la modélisation du comportement mécanique à l’état solide d'élastomères
thermoplastiques (TPE) constitués d'une matrice en polypropylène isotactique (iPP) et de particules de caoutchouc recyclé sont
présentées. L'observation au microscope électronique à balayage révèle que le matériau est constitué de particules en élastomère
d'une taille de 250 µm plongées dans la matrice. Le comportement mécanique est étudié au cours d'essais comprenant des charges,
des décharges, des phases de relaxation et de recouvrance et de sauts de vitesse en traction. La loi de comportement du matériau est
construite à partir du comportement mécanique de chacune des phases. Elle est obtenue par une approche micromécanique de type
autocohérente généralisée. Le comportement de la matrice est décrit à l'aide d'un modèle élastoviscoplastique et celui de
l’élastomère à l’aide d’un modèle élastique. Les paramètres matériau sont déterminés par identification inverse. Ce travail présente
une première version du modèle micromécanique et les comparaisons des résultats numériques avec les résultats expérimentaux
montre l’intérêt de la démarche utilisée.
Mots-clé : thermoplastique, élastomère, modèle, micromécanique.
1. Introduction
Etant donné les quantités de pièces fabriquées en
élastomère au niveau de l’Europe, des efforts sont
nécessaires pour trouver des solutions à leurs recyclages.
Ces déchets d’élastomères proviennent principalement
des pneus, tuyaux, semelles de chaussures et courroies
usagés. Plusieurs solutions sont utilisés ou envisagés pour
leur recyclage et l’une d’entres elles est de les réutiliser
après broyage comme matériau sous forme de poudrettes.
Elles peuvent être mélangées à un thermoplastique tel que
le polypropylène ou le polyéthylène pour obtenir un
thermoplastique élastomère. Pour atteindre de bonnes
propriétés mécaniques, il est nécessaire d’ajouter un
troisième élément permettant l’adhésion entre le
thermoplastique et l’élastomère [1]. Depuis les années 90,
des TPE ont été développés avec des élastomères recyclés
en remplacement d’élastomères vierges. Des études déjà
réalisées ont montré qu’ils pouvaient avoir des propriétés
similaires à des TPE industriels [2, 3]. Pour qu’un
matériau puisse être considéré comme un matériau
industriel il est nécessaire de décrire son comportement
mécanique à l’aide de modèles pour permettre aux
ingénieurs de prédire le comportement de la pièce à
fabriquer. Le modèle peut être un modèle
phénoménologique qui est généralement constitué d’un
assemblage de composants mécaniques élémentaires tels
que des ressorts et des amortisseurs [4]. L’inconvénient
de ce type de démarche est que cet assemblage de
composants mécaniques élémentaires a parfois des
difficultés à décrire des comportements complexes et
qu’il faut identifier les coefficients du modèle pour
chaque composition. Une autre démarche est d’établir le
modèle à partir des lois de comportement des différents
constituants et de définir le comportement macroscopique
du matériau en utilisant un méthode d’homogénéisation
autocohérente. Cette démarche très utilisée dans le
domaine des matériaux métalliques [5] est également
utilisée pour les matériaux polymères. Van Dommelen et
al. [6] et Bédoui et al. [7] proposent des modèles du
comportement mécanique macroscopique de polyoléfines
à partir du comportement des phases amorphes et des
phases cristallines présentent dans le matériau. Dans une
démarche similaire, Nikolov et al. [8, 9] utilisent un
modèle visco-élastique pour la phase amorphe. Enfin,
Ahzi et al. [10] et Makradi et al. [11] présentent un
modèle autocohérent appliqué à un PET avec une phase
amorphe viscoélastique et un taux de cristallisation qui
évolue avec la déformation. La cristallisation sous
élongation à l'état solide d'un PET a été mesuré in-situ
[12] et semble être un phénomène important dans le
processus de déformation d'un thermoplastique [13]. Le
nombre de phases présentes dans le modèle dépend du
niveau de complexité choisi. Ainsi Mélé et al. [14]
définissent 3 phases dans l'élastomère chargé de noir de
carbone qu'ils étudient. Ils utilisent une méthode
autocohérente généralisée (ACG) dans laquelle la phase
élastomère est incluse dans un milieu homogène
équivalent (MHE) qui lui-même contient le noir de
carbone. Elle est différente de la méthode autocohérente
classique (ACC) dans laquelle les différentes phases sont
successivement incluses dans le MHE.

2. Expériences
Le thermoplastique élastomère (TPE) étudié est constitué
d'un polypropylène isotactique et de particules
d'élastomères recyclées dont la dimension moyenne est de
0,25 µm. Des additifs tels que des péroxydes et des
sulfures sont ajoutés pendant le mélangeage pour obtenir
une bonne liaison entre la matrice et le renfort [1, 3]. Les
TPE sont réalisés dans un mélangeur interne. Le
polypropylène et les particules d'élastomères sont
introduits dans le mélangeur. Dans un deuxième temps les
additifs sont ajoutés et l’apparition d’un pic de puissance
caractérise la création des liaisons entre le deux premiers
éléments. Le matériau est considéré comme achevé
lorsque la puissance électrique consommée se stabilise.
Les éprouvettes de traction sont réalisées à l'aide d'une
presse à injecter.
3. Comportement des constituants
Le comportement de la matrice thermoplastique est décrit
à l’aide d’un modèle à 8 paramètres. Il a été établi à partir
des travaux de Dupend-Bruselle [4]. La composante
inélastique de la déformation de la matrice est constituée
d’une partie viscoplastique et d’une partie viscoélastique.
Les différents coefficients du modèle ont été obtenus à
partir d'essais en traction à l'aide d'un logiciel
d'identification. La Figure 1 donne l'évolution de la
contrainte de Cauchy en fonction de la déformation dans
un essai de traction. Le comportement de l’élastomère a
été modélisé à l’aide d’un modèle de Maxwell généralisé
à 3 branches viscoélastiques. L’identification des 7
paramètres de ce modèle a été réalisée à partir d’essais de
traction effectués sur de la bande de roulement de pneus.
4. Approche micromécanique. Modèles linéaires
La première étape dans une méthode d’homogénéisation
est de déterminer l’échelle pertinente pour la description
des propriétés du matériau considéré. En fonction des
hétérogénéités présentes dans le matériau, une échelle
intermédiaire entre les dimensions macroscopiques de la
structure et l’organisation atomique du matériau doit être
choisie. Un volume élémentaire représentatif (VER) doit
être défini. Le VER doit être de grandes dimensions
devant les dimensions des hétérogénéités et suffisamment
petit pour pouvoir utiliser les concepts de la mécanique
des milieux continus. Le comportement global du VER
est alors considéré comme celui d’un matériau homogène
équivalent (MHE) au matériau hétérogène considéré. Il
est ensuite nécessaire de proposer une représentation des
différentes phases du matériau hétérogène en précisant le
comportement mécanique de celles-ci.
Déformation logarithmique
0,00 0,02 0,04 0,06 0,08 0,10
Contrainte de Cauchy (MPa)
0
5
10
15
20
25
expérience
simulation
Figure 1 : Essai de traction pour le PP mesuré et calculé à
partir du modèle choisi et des coefficients identifiés.
Cette description du milieu doit préciser les paramètres
morphologiques telles que les fractions volumiques, les
formes des inclusions et leurs orientations. Cette
représentation est généralement simplificatrice et
incomplète. Ensuite, l’étape de localisation consiste à
établir la relation entre les grandeurs macroscopiques ( Σ,
contrainte macroscopique et E, déformation
macroscopique) et les grandeurs locales à la position x
(
(
)
xσ, contrainte et
(
)
xε, déformation). Ces relations
doivent être pertinentes par rapport à l’étape précédente
de description morphologique du système. En élasticité
linéaire, les relations entre les contraintes moyennes au
niveau des phases et la contrainte à l'échelle
macroscopique sont : Σσ :
kk A= où les tenseurs de
localisation k
A dépendent du motif morphologique
adopté. La loi de Hooke à l’échelle macroscopique est
EΣ:
H
C
=
où H
C est le tenseur des modules
homogénéisés. Si la connaissance du matériau se réduit
aux fractions volumiques de chaque phase, les hypothèses
de Voigt et Reuss peuvent être utilisées. Dans ce cas les
tenseurs de localisation prennent des formes simples.
L’approximation de Reuss consiste à supposer que les
contraintes sont uniformes dans le VER, ce que peut être
exprimé sous la forme :
()
(
)
xσxσΣ 10 == , où les
indices 0 et 1 représentent respectivement la matrice
thermoplastique et le « renfort » élastomère. Cette
approximation conduit à une estimation par excès du
tenseur des souplesses. L’hypothèse de Voigt consiste à
supposer que les déformations sont uniformes dans le
VER, ce qui conduit à une estimation par excès du
tenseur des modules effectifs. Elle peut être exprimée
sous la forme :
(
)()
xεxεE10 =
=
. Pour aller plus loin
dans la modélisation du comportement du composite, il
est nécessaire de prendre en compte la morphologie du

matériau. Le modèle autocohérent classique (ACC)
consiste à placer successivement dans le MHE les
différentes phases. Un modèle autocohérent généralisé
(ACG) consiste à placer simultanément dans le MHE les
différentes phases. Dans ce cas, plusieurs motifs peuvent
être envisagés. Pour ces matériaux à deux phases il est
possible de placer soit l'élastomère dans le
thermoplastique (ACG - RubinPP), soit le
thermoplastique dans l'élastomère (ACG - PPinRub).
Cette deuxième solution peut être envisagée étant donné
les fractions volumiques élevées d'élastomère. Différents
modèles sont utilisés pour estimer le module d’Young du
matériau en fonction de la fraction volumique
d'élastomère. Les modèles de Voigt et de Reuss, le
modèle autocohérent classique (ACC) et les modèles
ACG sont utilisés pour calculer le module du TPE
contenant entre 0% et 100% d'élastomère (Figure 2). Pour
ce calcul il est nécessaire de connaître les modules
d’Young et les coefficients de Poisson des deux phases.
Les modules d’Young du PP et de l’élastomère ont été
mesurés. A partir de la littérature [15] le coefficient de
Poisson du PP a été estimé à 0,4. L'élastomère est
considéré comme quasi-incompressible. Sur la Figure 2
sont également tracés les modules du PP et des TPE
contenant entre 20% et 60% en poids d’élastomère. La
meilleure adéquation modèle-essais est celle du modèle
autocohérent généralisé avec l’élastomère placé dans la
matrice PP (ACG – RubinPP). Cette première étape
permet de valider en élasticité le choix de ce motif. Les
différentes phases étant considérées comme isotropes, les
tenseurs de localisation élastique k
A peuvent s'écrire
sous la forme suivante : JKA kkk
β
α
+= , avec
II ⊗=3K et K-
I
J=, et où I est le tenseur identité
d'ordre 2.
5. Modèle micromécanique non linéaire
Si l’on adopte l'hypothèse de Voigt pour le changement
d’échelle et que l’on introduit une composante inélastique
de la déformation pour chaque phase in
k
ε, la règle de
localisation peut s'écrire pour chaque phase sous la forme
suivante :
(
)
[
]
in
k
in
kk εEΣσ −+= :: H
CA . (1)
Avec cette hypothèse, la relation homogénéisée obtenue
conduit à un comportement trop raide. Aussi, pour
accommoder de façon non linéaire les déformations dans
les phases, on propose une extension qui introduit des
variables cinématiques supplémentaires pour chaque
phase : k
β. Cette démarche a déjà été utilisée avec succès
pour des alliages métalliques biphasés [16] et postule une
règle de localisation sous la forme suivante :
[]
)(:: kkkk βBΣσ −+= DA , (2)
fraction volumique d'élastomère
0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0
Module d'élasticité (MPa)
0
200
400
600
800
Voigt
ACG - RubinPP
ACC
ACG - PPinRub
Reuss
TPE
Figure 2 : Modules élastiques calculés à partir des différents
modèles et modules mesurés sur le PP et les TPE.
où k
D sont des tenseurs d’ordre 4 supposés isotropes.
Pour compléter ce modèle il est nécessaire de définir les
lois d'évolution des k
β qui sont choisies sous la forme :
in
kkk
in
kk Dεεβ 

β
−= . (3)
Le tenseur B est tel que la condition sur la moyenne des
contraintes dans le VER soit respectée. Pour le matériau
biphasé étudié, il peut alors être calculé à partir de
l'équation suivante :
(
)
(
)
11110000111000 ββBDADADADA ffff +
=
+
. (4)
Le modèle de changement d’échelle présenté comprend
un certain nombre de paramètres supplémentaires
(tenseurs k
D, scalaires k
D). Dans cette étude, seuls des
essais de traction ont été modélisés et, pour approcher les
conditions d’auto-cohérence du modèle, des calculs par
éléments finis permettent d’estimer ces paramètres [17].
Ils sont identifiés simultanément à l'aide du logiciel
SiDoLo. Une fois les paramètres déterminés, il est
possible de prévoir le comportement des TPE en
modifiant uniquement la fraction volumique d'élastomère.
Sur la Figure 3 et la Figure 4 sont tracées les évolutions
calculée et mesurée de la contrainte de Cauchy pour 3
TPE à 30%, 40% et 60% en poids d’élastomère en
fonction de la déformation logarithmique et en fonction
du temps pour un essai de traction avec différentes
vitesses de chargement et des phases de relaxation.
Conclusion
Le comportement mécanique en traction de
thermoplastiques élastomère constitués d'une matrice
polypropylène et de nodules d'élastomère a été étudié. Un
modèle macroscopique construit à partir du
comportement des phases a été proposé à l'aide d'une
approche micromécanique. Ce travail présente une

première version du modèle micromécanique et une
comparaison des résultats numériques avec les résultats
expérimentaux.
Déformation logarithmique
0,00 0,02 0,04 0,06 0,08 0,10 0,12 0,14 0,16
Contrainte de Cauchy (MPa)
0
2
4
6
8
10
12
14
16
18
20
30% exp
30% sim
40% exp
40% sim
60% exp
60% sim
Figure 3 : Comparaison du comportement mesuré de différents
TPE (exp) et du comportement simulé par le modèle (sim).
Contrainte de Cauchy en fonction de la déformation
logarithmique.
Temps (s)
0 500 1000 1500 2000 2500
Contrainte de Cauchy (MPa)
0
2
4
6
8
10
12
14
16
30% exp
30% sim
40% exp
40% sim
60% exp
60% sim
Figure 4 : Comparaison du comportement mesuré de différents
TPE (exp) et du comportement simulé par le modèle (sim).
Contrainte de Cauchy en fonction du temps.
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