W. P. Gomes

Ghent University, Gand, Flanders, Belgium

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    ABSTRACT: The photoelectrochemical behaviour of several reagents at the SrTiO3 anode has been investigated. Current-doubling was found with several reducing agents. By competitive reaction experiments, hole capture was detected with some other reagents. Quantitative data on relative hole reactivities were obtained for several reducing agents, including water. The position of the band edges at the semiconductor surface was deduced from capacitance measurements. The reactivity data are interpreted in terms of the position of electron energy levels at both sides of the surface, and the applicability of the direct electron transfer model to the reactions observed is discussed.Untersucht wurde das photoelektrochemische Verhalten verschiedener Reagenzien an der SrTiO3-Anode. Bei verschiedenen reduzierenden Zusätzen wurde Stromverdoppelung gefunden. Aus einer Untersuchung von Konkurrenzreaktionen wurde bei einigen anderen Reagenzien Defektelektronenfang festgestellt. Quantitative Ergebnisse in bezug auf relative Defektelektronenreaktivitäten wurden für verschiedene Reagenzien, einschließlich Wasser, erzielt. Die energetische Lage der Bandkanten an der Halbleiteroberfläche wurde aus Kapazitätsmessungen abgeleitet. Die Reaktivitätsergebnisse wurden aufgrund der energetischen Lage der Elektronenniveaus an beiden Seiten der Phasengrenze interpretiert, und die Anwendbarkeit des direkten Elektronenübergangsmodells auf die beobachteten Reaktionen wird besprochen.
    Berichte der Bunsengesellschaft für physikalische Chemie. 06/2010; 83(3):230 - 236.
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    ABSTRACT: A comparative study was made on the photocurrent of etched and mechanically polished n-GaAs single crystal electrodes. The photocurrent was investigated as a function of voltage, light intensity and wavelength. The results indicate that polishing creates defects which act as recombination centres. Spectral response measurements yield information on the spatial distribution of the defects involved and on the diffusion length of the holes.Eine vergleichende Untersuchung zwischen dem Photostrom von geätzten und geschliffenen n-GaAs-Einkristallen wurde durchgeführt. Die Abhängigkeit des Photostromes von der Spannung, von der Wellenlänge der eingestrahlten Photonen und von der Beleuchtungsstärke wurde untersucht. Die experimentellen Ergebnisse zeigen, daß durch Schleifen Gitterstörungen erzeugt werden, die sich als Rekombinationszentren verhalten. Die spektrale Abhängigkeit des Photostromes gibt Information über die Veränderung der Gitterstörungsdichte im Kristall und über die Diffusionslänge der Defektelektronen.
    Berichte der Bunsengesellschaft für physikalische Chemie. 06/2010; 83(3):236 - 241.
  • S. Lingier, W. P. Gomes
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    ABSTRACT: From ellipsometric measurements, combined with surface analysis by SEM, Auger spectroscopy and X-ray diffraction, it appears that a porous arsenic layer develops upon the p-type gallium arsenide electrode surface in acid, aqueous indifferent electrolyte solution during anodic current flow. Due to its porosity, this layer does not affect the forward current-potential characteristics of the electrode. Also under open-circuit circumstances in the same electrolyte, the arsenic layer appears to grow. The probable reactions corresponding to both arsenic deposition processes are discussed.
    Berichte der Bunsengesellschaft für physikalische Chemie. 05/2010; 95(2):170 - 176.
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    ABSTRACT: Cathodic hole injection by Fe(CN)63- ions was observed at mechanically damaged, i.e. dislocation containing, p-Si electrodes in contact with aqueous electrolytes. The injection current was observed to start at a potential corresponding to a substantial band bending and to reach a saturation region. In that saturation region the current density was somewhat less than linearly dependent on the Fe(CN)63- concentration and increased with increasing depth of damage, i.e. average depth of dislocations. The observations could be explained by a model in which it was assumed that the dislocations behave as micro-electrodes with hole injection limited by Fe(CN)63- diffusion to the electrodes. The holes are then conducted along the dislocation lines to where tunneling to the valence band becomes possible.
    Berichte der Bunsengesellschaft für physikalische Chemie. 05/2010; 95(2):165 - 170.
  • S. Lingier, W. P. Gomes, F. Cardon
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    ABSTRACT: The kinetics of the competition between the anodic decomposition of the dark p-GaAs electrode and the anodic oxidation of TMPD have been studied in aqueous and in mixed aqueous-methanolic medium by rotating ring-disk voltammetry. The results were found to be qualitatively and quantitatively in agreement with those, previously obtained from an analogous study on the n-GaAs photoanode, and confirm the conclusion that the mechanism depends on the medium. The latter point is further supported by the relationships between anodic current density, potential and TMPD concentration, observed at p-GaAs. The accepted competition mechanisms allow to propose structures for the surface decomposition intermediates of GaAs involved. The value of the rate constant for the first decomposition step of GaAs is determined from current density-potential and impedance measurements on p-type electrodes and is discussed.
    Berichte der Bunsengesellschaft für physikalische Chemie. 05/2010; 93(1):2 - 7.
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    ABSTRACT: The competition, at the n-GaAs/Fe2+ photoanode, between the anodic decomposition of the semiconductor, the anodic oxidation of Fe2+ ions and surface recombination was studied as a function of the light intensity, the electrode potential, and the Fe2+ concentration by means of the rotating-ring-disc electrode technique. The results are interpreted on the basis of a reaction scheme, in which the competing processes are linked through the intermediates of the decomposition reaction. Numerical calculations, based upon this reaction scheme, of the relationship between the stabilization ratio and the photocurrent density, between the stabilization ratio and the electrode potential, and between the photocurrent density and the electrode potential are in good agreement with the experimental data.
    Berichte der Bunsengesellschaft für physikalische Chemie. 05/2010; 89(9):987 - 994.
  • M. J. Madou, F. Cardon, W. P. Gomes
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    ABSTRACT: Cyclic-voltammetric electrochemical studies were performed on n- and p-type GaP single crystal electrodes in indifferent aqueous electrolytes. The n-type GaP cathode was observed to show quasi-metallic behaviour and the p-type cathode to be a stable photoelectrode. In this connection some thermodynamic considerations are held. It was found that the potentiodynamic current-voltage characteristics exhibited additional currents as compared to the potentiostatic curves. The additional currents were attributed to surface redox reactions and reactions with oxidation products accumulated at the surface.Es wurden zyklische Strom-Potential-Kurven am n- und p-Typ GaP in indifferenten wäßrigen Elektrolyten registriert. Es zeigte sich, daß die n-leitende GaP-Kathode metallartige Eigenschaften hat und daß die p-leitende Kathode eine stabile Photo-Elektrode ist. In diesem Zusammenhang werden einige thermodynamische Daten diskutiert. Im Vergleich zu den stationären Strom-Spannungs-Kurven wurden in den zyklischen Strom-Spannungs-Kurven zusätzliche Ströme beobachtet. Diese zusätzlichen Ströme wurden Oberflächenredoxreaktionen und Reaktionen mit Oxydationsprodukten an der Oberfläche zugeschrieben.
    Berichte der Bunsengesellschaft für physikalische Chemie. 05/2010; 82(8):819 - 823.
  • M. J. Madou, F. Cardon, W. P. Gomes
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    ABSTRACT: The anodic oxidation of n- and p-GaP in indifferent electrolyte was studied over a wide range of pH and of current densities by current-voltage and analytical methods. Six elementary charges per GaP “molecule” were found to be used in the anodic dissolution process under all circumstances studied, a small fraction of which being conduction band electrons. Surface layer formation and passivating effects were observed under certain circumstances. Hole capture by hexacyanoferrate(II) and sulfide ions was found to occur and to lead to the stabilization of the GaP anode. The reactivity of hexacyanoferrate(II) ion towards holes at the GaP electrode is discussed.Die anodische Oxidation des n- und p-Typs GaP im indifferenten Elektrolyten wurde über einen weiten pH- und Stromdichtebereich untersucht mit analytischen und Strom-Spannungs-Methoden. Es erwies sich, daß unter allen Versuchsbedingungen für die anodische Auflösung sechs Elementarladungen pro GaP-“Molekül” verbraucht werden, von denen ein geringer Teil Leitungsbandelektronen sind. Oberflächenschichtbildung und Passivierungseffekte wurden unter bestimmten Bedingungen beobachtet. Oxidation von Hexacyanoferrat(II)- und Sulfidionen durch Defektelektronen findet statt und leitet zur Stabilisierung der GaP-Anode. Die Reaktivität des Hexacyanoferrat(II)-Ions in bezug auf Defektelektronen an der GaP-Elektrode wird besprochen.
    Berichte der Bunsengesellschaft für physikalische Chemie. 05/2010; 81(11):1186 - 1190.
  • E. C. Dutoit, F. Cardon, W. P. Gomes
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    ABSTRACT: The electrochemical behaviour of semiconducting TiO2 electrodes has been investigated by means of impedance, current and potential measurements in darkness, and as well in indifferent electrolyte as in redox electrolyte solutions. The results allow the determination of the flat-band potential and of the position of the energy band edges at the TiO2 surface. The data obtained on electrochemical reactivity, both anodically and cathodically, appear to be qualitatively interpretable on the basis of the accepted theories for direct electron transfer at the semiconductor/electrolyte interface. Some particular features inherent to the TiO2/electrolyte system are discussed.Das elektrochemische Verhalten halbleitender TiO2-Elektroden wurde im Dunkeln durch Impedanz-, Strom- und Spannungsmessungen, sowohl in indifferenten Elektrolyt- wie in Redoxelektrolyt-Lösungen untersucht. Die Ergebnisse lassen die Bestimmung des Flachbandpotentials und der energetischen Lage der Bandkanten an der TiO2-Oberfläche zu. Es zeigt sich, daß die anodischen und kathodischen Reaktivitätsergebnisse aufgrund der allgemein angenommenen Theorien für direkten Elektronenübergang an der Halbleiter/Elektrolyt-Phasengrenze qualitativ interpretierbar sind. Einige dem TiO2/Elektrolyt-System inhärente Eigentümlichkeiten werden besprochen.
    Berichte der Bunsengesellschaft für physikalische Chemie. 05/2010; 80(6):475 - 481.
  • E. C. Dutoit, F. Cardon, W. P. Gomes
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    ABSTRACT: The behaviour of several reactants at the illuminated TiO2 anode has been investigated. Current multiplication, indicating a two-step electrochemical oxidation mechanism in which both the valence and the conduction band of rutile are involved, was found with several inorganic and organic reactants. From the study of competitive electrochemical processes, it was concluded that several other reactants are oxidized by holes solely. In certain cases, it has been possible to obtain quantitative data concerning relative hole reactivities. Possible reaction schemes, the origin of the ρH-dependence of the multiplication factor, and the applicability of the direct electron transfer model to the reactions observed are discussed.Das Verhalten verschiedener Reagenzien an der belichteten TiO2-Anode wurde untersucht. Strommultiplikation wurde bei verschiedenen anorganischen und organischen Reagenzien gefunden, was auf einen zweistufigen elektrochemischen Reaktionsmechanismus hindeutet, an dem sowohl das Valenz- wie das Leitungsband des Rutils beteiligt sind. Aus einer Untersuchung von Konkurrenzreaktionen wurde geschlossen, daß verschiedene andere Reagenzien lediglich durch Defektelektronen oxydiert werden. In einigen Fällen konnten quantitative Ergebnisse in bezug auf relative Defektelektronenreaktivitäten erzielt werden. Mögliche Reaktionsschemas, der Ursprung der ρH-Abhängigkeit des Multiplikationsfaktors, und die Anwendbarkeit des direkten Elektronenübergangsmodells auf die beobachteten Reaktionen werden besprochen.
    Berichte der Bunsengesellschaft für physikalische Chemie. 05/2010; 80(12):1285 - 1288.
  • R. A. L. Vanden Berghe, W. P. Gomes
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    ABSTRACT: The anodic behaviour in darkness of the n-type semiconductors ZnO, CdS and CdSe in contact with solutions of indifferent electrolyte and of one-equivalent reducing agents was studied by capacity and current measurements. The same group of strong reducing agents appeared to be able to inject electrons into the conduction band of the three electrodes investigated. Making use of the capacity results and of literature data on redox potentials, an energy diagram was constructed in order to compare the position of the band edges of the semiconductors with that of the redox levels in the electrolyte. A relationship was found between the relative energetic height of these levels and the injection behaviour. The results indicate that the filled energy levels in the redox electrolyte are spread over a rather wide energy range.Das anodische Dunkelverhalten der n-Halbleiter ZnO, CdS und CdSe, die mit Lösungen von indifferentem Elektrolyt und von Reduktionsmitteln, die pro Molekül ein Elektron abgeben können, in Berührung standen, wurde durch Kapazitäts- und Strommessungen untersucht. Dieselbe Gruppe starker Reduktionsmittel konnte anscheinend Elektronen in das Leitungsband der drei untersuchten Elektroden injizieren. Mit Hilfe der gemessenen Kapazitäten und Literaturwerten der Redoxpotentiale wurde ein Energiediagramm aufgestellt, um die Lagen der Bandkanten in den Halbleitern und der Redoxniveaus im Elektrolyt zu vergleichen. Zwischen der relativen Höhe der Energieniveaus und dem Injektionsverhalten wurde ein Zusammenhang gefunden. Die Ergebnisse weisen darauf hin, daß sich die gefüllten Energieniveaus im Redox-Elektrolyt über einen ziemlich weiten Energiebereich erstrecken.
    Berichte der Bunsengesellschaft für physikalische Chemie. 05/2010; 76(6):481 - 485.
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    ABSTRACT: The impedance of several nearly ideally polarizable semiconductor electrodes (CdSe, CdS, TiO2) has been studied as a function of applied voltage and of frequency. The differential capacitance and resistance appear to obey to simple frequency laws. A mathematical model accounting for these laws is presented, in which a distribution of time constants is assumed, associated with dielectric relaxation phenomena in the double layer at the semiconductor/electrolyte interface. The experimental results indicate, that the source of the frequency-dependence has to be sought in structural irregularities of the surface region of the electrode. The proposed model appears to be also applicable to results, mentioned in the literature, concerning other semiconductor/electrolyte systems. The possibility of determining the flat-band potential from frequency-dependent capacitance data is discussed.Die Impedanz verschiedener fast ideal polarisierbaren Halbleiterelektroden (CdSe, CdS, TiO2) wurde in Abhängigkeit von der angelegten Spannung und der Frequenz untersucht. Die Differentialkapazität und der Differentialwiderstand zeigen einfache Frequenzabhängigkeiten. Diese Gesetze werden aufgrund eines mathematischen Modells gedeutet, in dem eine Verteilung von Zeitkonstanten angenommen wird, die mit dielektrischen Relaxationserscheinungen in der Doppelschicht an der Halbleiter/Elektrolyt-Phasengrenze in Zusammenhang stehen. Die Ergebnisse deuten darauf hin, Strukturdefekte im Oberflächengebiet der Elektrode seien für die Frequenzabhängigkeit verantwortlich. Es zeigt sich, daß das vorgeschlagene Modell auch auf Literaturergebnisse betreffs anderer Halbleiter/Elektrolyt-Systeme anwendbar ist. Die Möglichkeit, das Flachbandpotential aus frequenzabhängigen Kapazitätsergebnissen zu bestimmen, wird besprochen.
    Berichte der Bunsengesellschaft für physikalische Chemie. 05/2010; 79(12):1206 - 1213.
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    ABSTRACT: The anodic behaviour of CdS in contact with an indifferent electrolyte was studied in darkness and under illumination by current-voltage, capacity-voltage and analytical measurements. Marked effects of surface pretreatment on the current and the capacity were observed. The results suggest that pre-breakdown phenomena are involved in the dark current mechanism as well as in some anomalies observed in the photocurrent under band-gap illumination. Photo-effects were also found at wavelengths up to 800 nm and ascribed to the presence of localised electron levels in the space charge region. Surface and sub-surface imperfections appear to play an important role in the electrochemical behaviour of the CdS anode.Das anodische Verhalten des Cadmiumsulfids, das mit Lösungen von indifferentem Elektrolyt in Berührung stand, wurde im Dunkeln und unter Belichtung durch Strom-Spannungs-, Kapazitt-Spannungs- und analytische Messungen untersucht. Ausgeprgte Effekte der Oberflchenvorbehandlung auf den Strom und auf die Kapazitt wurden beobachtet. Die Ergebnisse deuten darauf hin, daß Vordurchschlagerscheinungen auftreten beim Dunkelstrommechanismus und bei gewissen Anomalien, beobachtet am Photostrom unter Bestrahlung mit Licht von Energie, der Bandlücke entsprechend. Photoeffekte wurden auch mit Licht von Wellenlngen bis 800 nm gefunden und der Anwesenheit lokalisierter Elektronenterme im Raumladungsgebiet zugeschrieben. Es ergibt sich, daß Oberflchen- und Randschichtdefekte beim elektrochemischen Verhalten der CdS-Anode eine wichtige Rolle spielen.
    Berichte der Bunsengesellschaft für physikalische Chemie. 05/2010; 77(4):289 - 293.