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How Confinement Affects the Dynamics of C 60 in Carbon Nanopeapods

Institut Laue Langevin, F-38042 Grenoble, France.
Physical Review Letters (Impact Factor: 7.51). 09/2008; 101(6):065507. DOI: 10.1103/PhysRevLett.101.065507
Source: PubMed

ABSTRACT The dynamics of confined systems is of major concern for both fundamental physics and applications. In this Letter, the dynamics of C60 fullerene molecules inside single walled carbon nanotubes is studied using inelastic neutron scattering. We identify the C60 vibrations and highlight their sensitivity to temperature. Moreover, a clear signature of rotational diffusion of the C60 is evidenced, which persists at lower temperature than in 3D bulk C60. It is discussed in terms of confinement and of reduced dimensionality of the C60 chain.

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Available from: Stéphane Rols, Aug 16, 2015
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    ABSTRACT: We illustrate the contribution of inelastic neutron scattering to the understanding of the vibrations and lattice excitations of fullerenes and carbon nanotubes, through some significant experimental results. Particular emphasis is placed on the study of intra and inter-molecular modes of fullerene C60, as well as on the order/disorder transition characteristic of these molecules. In addition, a significant part of this article is dedicated to various intercalation compounds of fullerenes and carbon nanotubes, such as the co-crystal “fullerene-cubane” consisting of an arrangement of molecules of spherical and cubic shapes, or the compound called “peapods”, in which fullerene C60 are inserted inside carbon nanotubes.
    The European Physical Journal Special Topics 11/2012; 213(1). DOI:10.1140/epjst/e2012-01665-4 · 1.76 Impact Factor
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    ABSTRACT: Ce travail de thèse est consacré à l'étude des propriétés structurales et dynamiques, en fonction de la température et de la pression, des structures unidimensionnelles des fullerènes C60 et C70, respectivement de formes sphériques et ellipsoïdales, confinés dans les nanotubes de carbone. Ces nano-hybrides sont communément appelées peapods. La structure des peapods est étudiée à l'aide de la diffraction des rayons X et de la diffraction électronique. La simulation des diagrammes de diffraction permet de déterminer la structure des nanotubes de carbone (rayon moyen (0.7nm), distribution de rayons) ainsi que le taux de remplissage des nanotubes par les fullerènes et le paramètre de maille des chaînes de fullerènes. Dans le cas des peapods de C70, l'orientation des molécules en fonction du diamètre des nanotubes est analysée et la valeur du diamètre « critique » de changement d'orientation est déterminée. Les évolutions de la structure des chaînes de fullerènes (dilatation thermique, polymérisation, coalescence) en fonction de la température et/ou de la pression sont étudiées et comparées pour les deux sortes de fullerènes considérés. Des différences sont observées entre fullerènes C60 et C70 quant à la polymérisation à hautes pressions et températures. Les molécules de C60 polymérisent par cyclo-addition [2+2] dans les nanotubes, mais pas celles de C70, ce résultat étant expliqué par le confinement par le nanotube de carbone. La structure des nanotubes bifeuillets obtenus par la coalescence des chaînes de fullerènes des peapods C60 et C70 à très haute température semble indépendante de la nature des fullerènes. Le rayon moyen des nanotubes internes est estimé à 0.36 nm. Le mécanisme de formation du tube interne est discuté. Finalement la dynamique des peapods est étudiée par diffusion inélastique des neutrons. Une forte mobilité orientationnelle des fullerènes C60 est mise en évidence jusqu'à assez basses températures. Celle-ci est interprétée en considérant le caractère fortement unidimensionnel des chaînes de fullerènes.
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    ABSTRACT: Recent experimental investigations of the rotational motion of methane and molecular hydrogen using inelastic neutron scattering (INS) measurements in combination with thermodynamic techniques have provided a unique view of the evolution of the interaction of these two molecules with the MgO (100) surface and graphite basal plane. Despite significant differences in the chemical and physical properties and surface symmetry of these two adsorbents, the dynamical behavior of the adsorbed films is remarkably similar. The interaction of a CH4 monolayer solid with MgO and graphite, as monitored by the behavior of the J = 0 --> J = 1 free rotor transition, is so strong that there is no evidence for unhindered rotation of the molecule below 20 K. Using this same transition as a probe, H2 monolayer solids exhibit nearly free or significantly hindered motion on graphite and MgO (100) surfaces, respectively. Investigations of CH4 and H2 multilayer films on MgO find that once the film thickness exceeds approximately 3 layers, the molecule-molecule interactions predominantly determine the dynamical properties of the molecular film furthest from the surface. INS signals indicate that the dynamical motion in thicker films is closely related to that observed in the bulk system. The results of these studies serve as a valuable pathway for developing a qualitatively accurate description of the potential energy surfaces that govern the microscopic properties of these systems.
    Langmuir 05/2009; 25(7):4078-83. DOI:10.1021/la802929b · 4.38 Impact Factor
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