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Time-resolved two color single-beam CARS employing supercontinuum and femtosecond pulse shaping

Physikalische Chemie, Philipps-Universität Marburg, Hans-Meerwein-Strasse, D-35043 Marburg, Germany
Optics Communications (Impact Factor: 1.54). 08/2006; 264(2):488-493. DOI: 10.1016/j.optcom.2006.02.065

ABSTRACT Using femtosecond pulse shaping techniques to coherently control the signal generation, a single-beam approach for truly time-resolved coherent anti-stokes Raman scattering (CARS) spectroscopy is presented and demonstrated with a molecular sample in liquid phase. In our experimental realization, compressed supercontinuum output of a microstructured fiber is actively shaped in phase to provide two delayed pulses of different color for time-resolved pump–probe measurements. As a compact and experimentally robust approach, it greatly facilitates the application of femtosecond time-resolved CARS in microscopy with chemical contrast.

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    • "This non-resonant background exists even in pure substances because multiple pathways exist to the CARS wavelength. Many approaches have been developed to reduce this background, such as polarisation control (Oudar et al., 1979; Yuratich and Hanna, 1977), time-delay (Volkmer et al., 2002; von Vacano and Motzkus, 2006), frequency modulation (Ganikhanov et al., 2006) and interferometric detection (Cheng, 2007; Evans et al., 2004; Müller and Zumbusch, 2007). The last has the advantage that the amplitude and phase are detected, where the amplitude is linear in the number (density) of the molecules. "
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    ABSTRACT: Non-linear optics encompasses a range of optical phenomena, including two- and three-photon fluorescence, second harmonic generation (SHG), sum frequency generation (SFG), difference frequency generation (DFG), third harmonic generation (THG), coherent anti-Stokes Raman scattering (CARS), and stimulated Raman scattering (SRS). The combined advantages of using these phenomena for imaging complex pharmaceutical systems include chemical and structural specificities, high optical spatial and temporal resolutions, no requirement for labels, and the ability to image in an aqueous environment. These features make such imaging well suited for a wide range of pharmaceutical and biopharmaceutical investigations, including material and dosage form characterisation, dosage form digestion and drug release, and drug and nanoparticle distribution in tissues and within live cells. In this review, non-linear optical phenomena used in imaging will be introduced, together with their advantages and disadvantages in the pharmaceutical context. Research on pharmaceutical and biopharmaceutical applications is discussed, and potential future applications of the technology are considered.
    International Journal of Pharmaceutics 12/2010; 417(1-2):163-72. DOI:10.1016/j.ijpharm.2010.12.017 · 3.65 Impact Factor
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    ABSTRACT: Die in der vorliegenden Arbeit eingeführte von Neumann-Darstellung beschreibt jeden Laserpuls auf eineindeutige Weise als Summe von an verschiedenen Punkten des Zeit-Frequenz-Phasenraumes zentrierten, bandbreitebegrenzten Gaußimpulsen. Diese Laserpulse bilden sozusagen die „elementaren“ Bausteine, aus denen jeder beliebige Lichtimpuls konstruiert werden kann. Die von Neumann-Darstellung vereint eine Reihe von Eigenschaften, die sie für eine Anwendung auf dem Gebiet der Quantenkontrolle besonders geeignet erscheinen lässt. So ist sie eine bijektive Abbildung zwischen den Freiheitsgraden des verwendeten Impulsformers und der Phasenraumdarstellung der resultierenden, geformten Laserpulse. Jeder denkbaren Wahl von Impulsformerparametern entspricht genau eine von Neumann-Darstellung und umgekehrt. Trotzdem ermöglicht sie, ebenso wie die Husimi- oder die Wigner-Darstellung, eine intuitive Interpretation der dargestellten Lichtimpulse, da deren zeitliche und spektrale Struktur sofort zu erkennen ist. The von Neumann-representation introduced in this thesis describes each laser pulse in a one-to-one manner as a sum of bandwidth-limited, Gaussian laser pulses centered around different points in phase space. These pulses can be regarded as elementary building blocks from which every single laser pulse can be constructed. The von Neumann-representation combines different useful properties for applications in quantum control. First, it is a one-to-one map between the degrees of freedom of the pulse shaper and the phase-space representation of the corresponding shaped laser pulse. In other words: Every possible choice of pulse shaper parameters corresponds to exactly one von Neumann-representation and vice versa. Moreover, since temporal and spectral structures become immediately seizable, the von Neumann-representation, as well as the Husimi- or the Wigner-representations, allows for an intuitive interpretation of the represented laser pulse.
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    ABSTRACT: Le processus de diffusion ``CARS'' (Coherent anti-Stokes Raman scattering) est une technique de spectroscopie qui donne accès à une information sur les modes vibrationnels intramoléculaires de l'échantillon étudié. L'introduction de ce processus de diffusion en microscopie a été pour la première fois proposée en 1982. Elle a été par la suite mise en œuvre dans une configuration colinéaire en 1999. La génération du signal en microscopie CARS a dès lors été étudiée sur des exemples simples. Dans ce mémoire de thèse, nous étendons l'analyse du signal en microscopie CARS en utilisant un formalisme purement vectoriel. En particulier, nous introduisons dans cette étude le coefficient de dépolarisation Raman du mode vibrationnel étudié et analysons son influence sur les diagrammes de rayonnement en champ lointain du signal CARS. Dans une seconde partie, nous nous intéressons à la génération du signal CARS au voisinage d'interfaces transverses et axiales. D'une part, nous présentons une méthode très simple pour obtenir des spectres CARS affranchis de tout fond non-résonant (c'est-à-dire similaires à des spectres Raman purs) au voisinage d'interfaces transverses, en utilisant une excitation conventionnelle. D'autre part, nous présentons une étude expérimentale et théorique de la modification du contraste d'une interface axiale en fonction du désaccord spectral des lasers d'excitation autour d'une résonance vibrationnelle. Ces effets sont intrinsèquement liés à la nature à la fois cohérente et résonante du processus de diffusion CARS. Enfin, dans le but de d'augmenter la sensibilité de la microscopie CARS, nous proposons de générer le signal CARS au voisinage d'une structure résonante. A cet effet, nous menons des études théorique et expérimentale de la génération du signal CARS dans une cavité Fabry-Perot. Nous démontrons des effets intéressants pour des applications en microscopie CARS, qui incluent une exaltation du signal, une augmentation de sa directivité ainsi qu'une symétrisation des signaux générés en avant et en arrière de l'objet émetteur. Cette dernière étude illustre l'influence de l'environnement électromagnétique sur la génération de lumière.
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